A sua carreira artística começou ainda cedo. Antes dos dez anos de idade e mais, Catherine já cantava e dançava na companhia teatral de uma congregação católica. Aos 15 anos, deixou o País de Gales e foi para Londres, tentar fazer sucesso nos palcos.
Estreou no cinema em 1990, no filme Les mille et une nuits, do diretor francês Philippe de Broca. Em 1991, participou da série britânica The Darling Buds of May. Em 1992 e 1993 participou do seriado The Young Indiana Jones Chronicles. Em 1995, estrelou no papel-título da minissérie Catherine the Great, sobre a imperatriz russa Catarina II.
Em 1996, Catherine estrelou no filme The Phantom e num mal-sucedido filme para a rede de televisão americana CBS sobre o naufrágio do Titanic. Apesar do fracasso deste último, foi graças a ele que Catherine conquistou sucesso internacional no ano seguinte. Steven Spielberg viu o filme e ficou encantado com o talento da atriz, indicando-a para o papel feminino principal de A Máscara do Zorro, onde atuou ao lado do ator espanhol Antonio Banderas. Em 1999, protagonizou A Armadilha, ao lado de Sean Connery. No mesmo ano, estrelou em The Haunting, ao lado de Liam Neeson e Owen Wilson.
Em 2000, Catherine, grávida do primeiro filho, estrelou no controverso Traffic, dirigido por Steven Soderbergh, que conta ainda com seu marido Michael Douglas, além de Benicio Del Toro e Dennis Quaid. Uma de suas maiores conquistas profissionais veio em 2003 com o Oscar de melhor atriz coadjuvante pelo filme Chicago. Desde então, Catherine vem fazendo aparições esporádicas em filmes como Intolerable Cruelty, The Terminal e Ocean's Twelve. Estrelou também na continuação de A Máscara do Zorro, intitulada The Legend of Zorro.
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